Projekte

In Zeitlupenvideos direkt zu beobachten, wie sich Elektronen in quantenmechanischen Orbitalen bewegen und wie diese Bewegung die Funktionalität kondensierter Materie prägt, ist das Ziel von "Orbital Cinema". Gemeinsam mit den experimentellen Gruppen von  Stefan Tautz, Ulrich Höfer, und Rupert Huber untersuchen wir in diesem ERC Synergy Projekt die blitzartigen Bewegungen von Elektronen in Molekülen in ultraschneller Zeitlupe erfassen. Auf revolutionäre Art soll so ein direkter Einblick in die innere Struktur von Quantensprüngen und Ladungstransferprozessen gewonnen und gezeigt werden, wie sich chemische Reaktionen durch elektrische Felder und Licht steuern lassen.

Photoemissionstomographie ist ein Verfahren, bei dem die Winkelverteilung von Elektronen, die durch den Photoeffekt mittels UV-Licht aus orientierten Molekülschichten herausgelöst werden, benutzt wird, um die räumliche Struktur von Molekülorbitalen abzubilden. Unser Team, bestehend aus experimentellen OberflächenphysikerInnen der Universität Graz, des Forschungszentrums Jülich und ExpertInnen in Metrologie und Synchrotronstrahlung der Physikalisch-Technischen Bundesanstalt Berlin, plant dabei eine Reihe von Experimenten, um den Gültigkeitsbereich der so-genannten "plane wave final state" Näherung auszuloten. Theoretische Unterstützung bei quantenmechanischen ab-initio Berechnungen und Simulationen von Photoemissionsquerschnitten aus meiner Gruppe ergänzen dabei dieses Projekt.

Projekt Informationen: FWF I3731 / DFG

Ausgewählte Veröffentlichungen: Science 371, 1056-1059 (2021), ACS Nano 14, 15766-15775 (2020), Nature Communications 10, 3189 (2019)

Dieses Projekt zielt auf eine quantitative Beschreibung des Photoemissionsquerschnittes von organischen Molekülfilmenab. Dabei werden drei Ansätze verfolgt:  (i) Verbesserung der theoretischen Beschreibung der Anfangszustände und der Wellenfunktionen, (ii) Miteinbeziehung von Streueffekten im Endzustand und (iii) Erforschung der Polarisationsabhängigkeit des Photoemissionsquerschnittes. Die theoretischen Entwicklungen und Simulationsergebnisse, die in diesem Projekt erreicht werden, sind eng verbunden mit dazugehörigen ARPES Experimenten. Dies erlaubt zum einen das "Benchmarking" von theoretischen Methoden und zum anderen ein vertieftes Verständnis von der elektronischen Struktur von organischen Molekülfilmen.

Projekt Informationen: FWF P27649-N20

Ausgewählte Veröffentlichungen: Nature Communications 6, 8287 (2015), PCCP 17, 1530-1548 (2015) Nature Communications 8, 335 (2017)

Dünne Filme pi-konjugierter, organischer Moleküle finden bereits Anwendung als aktive Elemente in verschiedenen opto-elektronischen Bauteilen wie OLED Displays. Trotzdem hinkt das Verständnis ihrer elektronischen Struktur, insbesondere an Grenzflächen zu Metallen, hinterher. Mittels winkelaufgelöster Photoemissionspektroskopie (ARPES) erforschen wir die elektronische Bandstruktur von orientierten Molekülfilmen und deren Grenzflächen mit metallischen Oberflächen, und zeigen, wie die ARPES Intensitätsverteilung genutzt werden kann, um die Elektronenverteilung von einzelnen Molekülorbitalen abzubilden.

Projekt Informationen: FWF P23190-N16

Ausgewählte Veröffentlichungen: Science 326, 702-706 (2009), Phys. Rev. B 84, 235427 (2011) PNAS 111, 605-610 (2014)

Unter sogenannter "Sparse Matter" (etwa: "lose" Materie) versteht man Materialien, die sowohl starke lokale Bindungen als auch schwache van der Waals (vdW) Kräfte zwischen den einzelnen Atomen und Molekülen aufweisen. Wichtige Vertreter solcher Materialieen sind zweidimensionale Materialien wie etwa Graphen. Bei deren theoretischer Beschreibung tritt das Problem auf, dass die schwachen, nicht-lokalen Dispersionskräfte in der Standardnäherung der Dichtefunktionaltheorie nicht ausreichend beschrieben werden. Wir verwenden daher kürzlich entwickelte vdW Dichtfunktionale und konnten zeigen, dass die vdW-Kräfte tatsächlich eine essenzielle Rolle in der Bindung von organischen Molekülkristallen sowie zwischen organisch-metallischen Grenzflächen spielen.

Ausgewählte Veröffentlichung: Phys. Rev. Lett. 99, 176401 (2007), New J. Phys. 11, 053010 (2009).

Ein genaues Verständnis des Wachstums-mechanismus in dünnen organischen Schichten ist essenziell um deren Morphologie zu vestehen, welche wiederum maßgebluch die physikalischen Eigenschaften dieser Molekülfilme bestimmt. Mithilfe von Rasterkraftmikroskopie konnte dabei beim Wachstum von Hexaphenyl, die Existenz einer zusätzlichen Barriere beim Überwinden einer Stufenkante (Ehrlich-Schwoebel Barriere) demonstriert werden. Wir waren in der Lage, die Energie dieser Barriere durch Bestimmung des Übergangszustands auf einer multidimensionalen Potenzialenergiefläche zu berechnen, und fanden eine Ehrlich-Schwoebel Barriere im Einklang mit den experimentellen Daten. Der unerwartete Mechanismus beinhaltet die Verbiegung des Moleküls über die Stufenkante hinweg, ein Mechanismus, der beim Wachstum atomarer Schichten unbekannt war.

Ausgewählte Veröffentlichung: Science 321, 108 (2008), Scientific Reports 6, 38519 (2016), Advanced Functional Materials 29, 1903816 (2019).

Eine Methode, um den Einfluss von Elektron-Loch-Wechselwirkungen auf optische Spektren von Festkörpern berücksichtigen zu können, ist die Vielteilchenstörungstheorie. Dabei muss die sogenannte Bethe-Salpeter Gleichung (BSE) für die Elektron-Loch (e-h) Korrelationsfunktion gelöst werden. Dieses Verfahren hat sich zum Goldstandard für ab-initio Berechnungen von optischen Eigenschaften von Halbleitern und Isolatoren entwickelt und führt insbesondere auch zu gebundenen e-h Zuständen (Exzitonen). Wir konnten zeigen, dass die Einbindung dieser e-h Korrelationen erhebliche Exziton-Bindungsenergien in organischen Halbleitern vorhersagt, wobei wir insbesonders die Rolle der intermolekularen Wechselwirkungen und die Abhängigkeit von der Molekülgröße auf die Exzitonenbindungenergie untersicht haben.

Ausgewählte Veröffentlichung: Phys. Rev. Lett. 89, 056405 (2002), New J. Phys. 11, 125010 (2009), Phys. Rev. B 86, 085107 (2012).